※志伟,※会亚,※浩 上海※※大学,※※所联培
摘要: 带间级联激光器(ICL)是一种小巧有效的全固化中红外(3-5μm)激光器,它利用破隙型的超晶格具有较大的导带不连续能够提供非常好的自由载流子,而且它重复使用了用来产生光子的带间跃迁的电子,具有较高的辐射效率,能够显著降低阈值电流密度。因此具有广泛的应用前景。本文重点介绍带间级联激光器的优势、原理结构、研究现状、应用、技术上的挑战和一些竞争技术。 关键词:带间级联激光器; 中红外; 量子阱;
Abstract:Interband cascade laser(ICL) is a small efficient and compact mid-infrared(3-5μm) light source, it takes advantage of the broken band-gap alignment in quantum wells to reuse injected electrons in cascade stages for photon generation with high quantum efficiency . As such, the threshold current density can be siginificantly lowered with high voltage efficiency, resulting in low power consumption. Therefore, ICL has many applications. The characteristics, structure, operation principle and recent progress of mid-infrared ICL are introduced in this paper, the present and potential applications of mid-infrared ICL is reviewed, and some competing technologies are also analyzed.
Key words: Interband cascade laser; mid-infrared; quantum wells
一、 引言
波长处于3~5m的高功率中红外激光器在通信、气体检测、大气环境监控,激光手术、以及军事上的电子对抗、制导等领域有很广泛的应用。但自然界又缺乏此波段的半导体材料,为解决这个问题,1971年前苏联的Kazarinov等,首先提出了单极子量子级联激光器(QCL)的设想。直到1994年,美国贝尔实验室才研制出世界上第一个量子级联激光器。QCL利用纳米级厚度的半导体异质结构成的量子阱超晶格用于电子的传输与,在有源区域的激发态间实现粒子数反转,并通过级联实现一个电子注入可以产生数十个光子的目的。但QCL的两个电子波函数交叠很小,实际光跃迁率很低,需要很高的电子注入。为此1994年美国加利福尼亚研究所喷气推进实验室的Rui.Q.Yang[1],首先提出了第二型带
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间级联激光器(ICL)的概念。它具有1) 级联结构可以使量子效率超过100%,并提供较高的输出功率;2)带间跃迁与QCL子带间跃迁相比有较高的光跃迁率;3)允许对组分及厚度有较大的偏差,增加了设计的灵活性,等等,激励了大家对ICL的研发热情。很快,1997年就Chih-Hsiang Lin等制作出了第一个器件,实现了131%的外量子效率,此后不断有新的进展。此篇文章从ICL的结构原理,制作工艺,研究现状,应用,挑战及竞争技术几方面进行了综述性分析。
二、 带间级联激光器的结构、原理及制作
为了解决QCL激光器的缺点,1994 Rui.Q.Yang首先提出来了第二型带间级联激光器(关于第二型ICL的称法,作者查阅许多文献定义也有多种不同,此处跟随引用文献叫法,实
际就代表ICL),由图
1可知,InAs/AlSb/GaSb组成的超晶格结构不仅具有较大的到
带不连续性,能提供非常好的自由载流子的,而且他们的晶格常数非常接近,有利于生长高质量材料,因此它很适合制作第二型的ICL面就一它为例介绍第二型的ICL的基本结构、工作原理及整作。
图1. 不同半导体材料禁带宽度与晶格常数的关系图 (adopted form Tien.1988) 1) 第二型带间级联激光器的基本结构
图2是第二型ICL能带结构图。注入区由数字化分级的InAs/Al(In)Sb超晶格结构构成,有源区采用价带耦合双量子阱结构。第一个量子阱为GaInSb,其
2
厚度要设计的足够窄,使束缚在其中的空穴态基态Eh的波函数能够足够接近
图2. 第二型ICL能带结构图[2] InAs量子阱,从而获得较大的电子和空穴光迁移率,另外增加价带子能级的间隔,有利于遏制俄歇复合。第二量子阱为GaSb,其厚度设计的要宽一点,是其中的空穴基态高于注入去的导带底,这样可以有效机制电子在InAs量子阱中的泄漏,从而获得较高的注入效率。
同时,能带结构的实际必须使InAs量子阱的基态能级Ee高于GaInSb量子阱的价带顶,而GaInSb量子阱得基态空穴态Eh必须高于InAs量子阱的导带底。激光的辐射发生在InAs阱层的电子态Ee与GaInSb阱层空穴态Eh之间。激射的波长也有满足:
chEeEh, (1)
其中c表示光在真空中的速度,h是普朗克常量。由此可知,通过改变InAs层和GaInSb层的厚度来调节电子态Ee与空穴态Eh的大小,以输出需要的波长。
除了此结构外,1998年美国海军实验室的C.L.Felix等人提出了采用双量子阱W形有源结构设计,根据能带模型计算可以提高光增益,如图3,即在GaInSb空穴量子阱的两边各加一个InAs电子量子阱。但是有源区中的InAs量子阱与注入区中的InAs量子阱之间容易发生电子的泄露,导致了很高的阈值电流。此后有研究人员基于以上两种结构提出了他们的改进型。
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图3. W形有源结构的ICL (From Wikipedia: ICL)
2) 工作基本原理
对于第二型ICL为获得较大的光子产率,通常情况下都有几个甚至几十个有源区与注入区级联起来,因此器件要求很高阈值电流。
由速率方程和电子跃迁能级,可得到器件注入阈值电流大小[3]:
Jthe(nenh)th, (2)
(ehh)in其中eh是电子从电子态Ee到空穴态Eh的弛豫时间(包含无辐射跃迁和辐射跃迁),h是电子在Eh能级上的寿命,in是电子的注入效率,满足
ine/(eeh),e是电子从Ee跃迁到Eh不包含eh过程的时间。为了实现
粒子束反转,由(2)式知,h必须小于eh。为了更深入的理解阈值电流,引入下面一个阈值增益:
gthLTs(nenh)thRLTs(nenh)thehR, (3)
其中R是辐射时间,Reh/R是辐射效率,L是与波长相关的长度,Ts是依赖于自发辐射的线宽。关于这两个量引用文献没有具体说明,只提到当加入谐振器时Ts发生显著的变化,会降低阈值电流。
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将(3)式代入(2)式,可得:
Jthgthe, (4)
LTsPIRin其中的PI(ehh)/eh,是粒子数反转效率。阈值增益是由谐振腔、光的内部损耗等因素决定,通常对各类型的ICL大致相等。从(3)式可以看出阈值电流大小与粒子数反转效率PI、光辐射效率R,以及电子注入效率in有很大关系,而这些效率又与eh、R及h息息相关。
由以上推导可知,为了获得最小阈值电流,我们需要满足:
eehh (5)
并且Reh时,inPIR1。这只是理想的情况,现实中又与各种因素的不可能达到,但可以作为降低阈值电流的指导。对于第二型的ICL,由于电子态Ee与空穴态Eh之间的波函数交叠比较少,因此eh比较长,使PI非常高,但由于弛豫时间eh太长,增加了阱内的载流子的泄露,使得载流子的注入效率in降低。因此一般使用Rme/h衡量粒子数反转效率与注入效率的综合指标,Rm越大,(5)式匹配的就越好。接下来通过第二型的能带结构,来分析其特点。
第二型ICL利用Sb基的破隙能带结构所具有的空间耦合特点,并保留了量子级联结构循环注入电子优点,从而获得比传统器件更高的量子效率。对于图2结构,在正偏电压下,电子从注入区注入到InAs量子阱的Ee能级上,由于GaInSb,AlSb和GaSb高势垒层的阻挡,Ee上的电子有效的在InAs量子阱里面,e时间就很长,获得较高的注入效率in。因此它们易弛豫到相邻量子阱价带中的Eh空穴态,从而发射光子。在强烈的带间耦合下,Eh态上的电子穿过薄薄的AlAb势垒和GaSb势阱,然后散落到下一个注入区的导带中,准备注入下一个有源区,激发另一个光子。由于电子从Ee到Eh的弛豫时间eh远大于
Eh的载流子传输时间h,因此,粒子数反转效率PI也比较高。综合,这种ICL
方式能获得很大的Rm值,激光器有好的性能。
除了获得较高的激光效率,具有较宽的红外光谱也是ICL的很大特点,由式子(1)可知,激光器的工作波长主要有Ee和Eh两个能级差决定的。“通过调节InAa和GaSb阱的厚度,可以获得一个很宽的从中红外到远红外的约100m的
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光谱范围” Rui.Q.Yang曾说。
综上可知,第二型ICL有很多优点:1)有很宽的光谱选择,且相比QCL第二型ICL允许较大的裁剪和组分误差,在器件设计制作上有很大的灵活性;2)带间跃迁发射光子,有效消除了QCL中子带间跃迁因晶格振动引起的无辐射跃迁,提高了辐射效率,降低了阈值电流;3)带间跃迁设计消除了子带间跃迁引起的偏振选择定则,可以制成面发光结构。
3) ICL的整作
同QCL一样,第二型ICL一般也由数字控制的分子束外延法(MBE)结晶[4],通常结构中的半导体材料主要成分是InAs,GaSb,AlSb及相关的组合,这三种材料的晶格常数都很接近6.1 Å。因此这些材料可以在相同的异质结上一起生长,而不需要施加大量的压力,匹配起来很容易且质量很高。
1.
分子束外延法介绍
分子束外延法是一种沉积单晶薄膜的工艺,在高真空(10−8Pa)以少于3000nm/h的沉积的速度外延生长单晶薄膜,在高真空里面保证单晶薄膜的纯度,图4展示了进行分子束外延法设备的基本模型。在进行分子束外延法时,把高纯度的元素放在缠有线圈的喷射炉中加热蒸发,不同的元素放在不同的炉里。在运作过程中还要用高能电子衍射装置(RHEED)实时的观测晶体薄膜的生长状况,然后通过电脑控制每个装有元素喷射炉的快门,由分别加热到相应温度的各元素喷射出的分子流能在上述衬底上生长出极薄的(可薄至单原子层水平)单晶体和
图4. 分子束外延法生长晶体装置图 6
几种物质交替的超晶格结构。在此系统中要冷却衬底,超高真空的环境还需用使用液氮的冷却装置来维持。
如图5,用分子束外延法,以Gasb为基底生长的,级联层位于两个层(SCL)的中间,层是由别的材料组成,同时它既可以作为光波导,也可以用于控制激光光场模式。
图5.第二型ICL器件的就构图(From Wikipedia: ICL) 2.
光波导考虑
通过前面的理论分析,激光器的阈值增益等于
gthgmirr, (6)
其中g是波导损耗,mirr是腔镜吸收及反射不完全损耗,是光学束缚因子,表示光束缚在级联区的比例。波导损耗包括有源区的吸收、层材料的吸收,金属接触点的吸收(当包覆层不够厚时),以及ridge sidewalls的散射。像别的激光器一样,ICLs也要对光学损耗和值进行折衷考虑,以取得最大的输出功率。
光波导材料的选择依赖于基底材料的使用,对于GaSb基底,层通常是用InAs/AlSb组成超晶格结构与基底匹配,由于GaSb的折射率比较大,因此要求下面的层有相当的厚度,以阻止光向基底里面泄露。
3.
散热考虑
除了以上考虑外,有源区的散热也是很大的问题。由于构成ICL的材料具有非常低的热传导率,因此具有很大的热阻Rth。随着器件工作温度的升高,载流子的浓度也相应增加,随载流子浓度的增加导致了非辐射复合(如俄歇复合)迅速增加,这意味着注入电流密度也将提高,使有源区产生大量的热,这样了激光器在高温工作的性能。
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因此,为了实现室温的连续工作,就必须降低热阻。一般降低热阻的有效方法是:首先,通过湿腐蚀将器件腐蚀成台面条形波导激光器,通常要将基底
图6. 腐蚀加工后的ICL剖视图,箭头指示焦耳热的流向 材料腐蚀掉。这种材料不但能有效降低电流泄漏,而且能有效转移有源区产生的焦耳热。其次,在器件的顶接触层上面电镀一层58m厚的Au层,如图6,这是由于金的热传导性非常大,因此通过它能有效的通过台面的顶部和两侧将有源区中的焦耳热转移,。此外还有其他常见的降热方式,如某些材料的电负热效应降热。
三、 带间级联激光器的状况及最近进展
1) 早期的实验结果
在1995年初,即ICL理论刚提出来不久,休斯敦大学的科学家,用32束分子束外延法生长以Sb为基底的量子阱结构。在1995—1997年,以及他的合作团队,做出了高量子效率(>200%),功率峰值为0.5W/面,波长为15m,温度接近于室温(~286 K)的脉冲模式激光,从而第一次验证了ICL概念的正确性。同时早期由于MBE设备的不足而引起的过长的生长时间(>15h),,材料控制的质量也不是很好,制造的器件也比较粗糙,这些都了ICL的进一步发展。
1999年初,美国陆军实验室用Varian Gen-II MBE这套系统,研制出了量子效率高达600%,最大功率为6W/面,功率转换效率大于14%的连续模式激光器[5]。最新的研究成果
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2) 目前的研究进展
经过大约20年的研究,现在可以在室温下输出波长在2.9—5.7m的红外区域激光。最近,R. Q. Yang以InAs为基底,用等离子体包覆层代替超晶格结构,这种器件的散热效果会更好,同时也扩长了激光的波长区域。
等离子包覆层波导IC激光器结构是用Gen-II MBE这套系统生长出来的,它生长在InAs的n型基底上。这种结构由15个级联层组成。位于级联层的有源区是由不对称的AlSb/InAs/GaInSb/InAs/AlSb的量子阱组合而成,类似于一个W型结构,此外,还可以调节量子阱层的厚度,从而产生不同波长的激光。级联层被用来作为波导,处在顶部和底部都是n型InAs的夹心层之间。
经过MBE生长以后,这种结构的晶片长成深度刻蚀,宽区域(150m),台面条纹,窄脊激光器。它的上面的接触层是金属,下面是n型基底,高度大约在100~150m之间。激光棒被分成长度在0.7~3.0m的不同腔体,表面未经涂膜。这些激光棒上面附着In或者Ag的环氧树脂,处在低温液态氮的恒温器中。一个热点对功率计用来测量连续模式的激光输出。假设光从恒温器的窗口通过,大约损失10%的能量,再通过傅里叶变换,得到的谱线大致落在红外区。对于脉冲模式,可以在不同的温度下,注射频率为1~1KHz,脉冲宽度为1s的电流。
1. 处于长波区域的InAs基底IC激光器
按宽度(15~40m)的不同做成了几种不同的晶片,分别为R0,R068,R069,R071,R075[6,7]。这些都是由15个级联层组成,发射的激光在长波长区域。图7是连续模式的光谱,图8是脉冲模式的光谱。
图7,长波长范围内的IC激光谱(cw模式)
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图8,长波长范围内的IC激光谱(脉冲模式)
从图7-8中我们可以看到,在低温下这些都有比较低的阈值电流(80K时为6~10A/cm2)。列如,从R-68生长的一个宽度为40m的装置,它对应的阈值电流在80K时,低至44A/cm2,对应的阈值电压(2~4V)和功率损耗(<10mw,80K)都比较低。这样的低损耗对于高灵敏度的长波长探测器有重要的应用。 然而,和我们所期望的相比,长波长范围内的阈值电流仍比较高,且随着温度增加而增加。造成这种原因的因素有很多。第一个是长波长范围内的俄歇式复合。另一个可能的原因是过多的空穴[8]。为了减少由于过多的空穴而引起的光学损失,在电子注射区惨杂高浓度的n型半导体,这样可以平衡载流子的复合。为了研究这种机理,对于生长在R091的结构,在InAs层的电子注射区掺杂浓度为4.31018cm-3的硅。图9是R091的I-V-L特征曲线。
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图9,R091的I-V-L特征曲线(cw模式)
2. 短波长InAs基底ICL激光器
对于短波长范围,基底是InAs,并且在底部InAs掺杂浓度为11019 cm-3的硅,级联数为8的等离子体包膜层。图10是0.71mm长的R080的I-V-L特征曲线,模式
图10 0.71mm长的R080的I-V-L特征曲线
为连续模。这种装置在温度到达80K时,发射3.32~3.52m的短波长激光[9,10]。 3.基底为InAs单波导并发射两种波长的ICL激光器
可以发射两种或多种波长的激光器在光通信,光记录,光谱学以及非线性光学中有重要的应用。然而,对于带间二极管激光器,有源区的载流子会优先
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复合掉,长波长的有源区也会造成能量损失,导致它很难从单个波导中产生两种不同波长的激光。通过消除高浓度掺杂的江崎隧道结,并保持带间的转换,在ICL上可以实现由单个波导发射的两个不同波长的激光,对应的阈值电流也很低。
双波长ICL的波导管是由2个不同级联区叠加而成,底部的级联区由12层组成(和R067以及R068一样),发射的激光波长大约为6m,顶部的级联区是由9层组成,用来发射波长为5m左右的短波段激光。从图11中可以看出当电流为120mA时,首先是6m的长波长激光,随着注入电流的提高,在1700mA出现5m的短波小峰值,当达到2500mA时,短波和长波的强度大致相等,在2800mA时,则主要发射短波了。另一幅图是远场发射示意图,张角垂直于结面。 ICL激光器的优点
图11 160K下的双波长ICL激光(模式为脉冲型)
和QCL相比,ICL具有较低的阈值电流和低的输出功率密度。2010年底,美国海军研究实验室研制了新一代的ICL激光器(图12中的Gen3),它在室温下发射脉冲模式的激光,阈值电流为170-260 A/cm2,对应的阈值功率密度为360W/cm2 ,功率密度比最好的QCL要低20多倍。图示是和QCL的比较[11]。
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图12 几种不同ICL与QCL的激光器的比较
四、 带间级联激光器的应用或潜在的应用
中红外波段的波长是3~5μm,属于是热红外遥感。中红外激光器则是一个光谱遥感应用的一个重要工具。很多气体分子比如一些污染气体和温室气体在光谱的中红外区有很强的转动和振动共振吸收。对于大部分的大气遥感应用,激光器的波长必须覆盖大气窗口。对这种应用的一个重要要求就是获得单模发射。使用ICL,可以通过使用分布反馈激光器来解决这个问题。美国航天局的喷气推动实验室设计的分布反馈激光器[12]可以对甲烷气体进行探测,这个激光器还安装在火星探测器上对火星的气体环境进行探测分析,更多最近的分布反馈ICL可以在40 °C发射出27mw的3.79µm的单模,也可以在80 °C实现1mw的输出。
位于3~5μm中红外波段的ICL激光除了在民用领域可用于遥感化学传感和污染气体检测,还在国防、医疗、通信方面有着特殊的重要应用。它位于大气“透明窗口”,处于大多数军用探测器的工作波段, 可以进行战术导弹尾焰红外辐射模拟、人眼安全的激光雷达、激光定向红外干扰等军事用途。
它还可以用于新一代激光手术,使血液迅速凝结,手术创面小、止血性好(水分子在3μm附近有很强的吸收峰)。
13
此外,采用3~5 μm 替代目前广泛使用的1.55 μm 作为光纤通信工作波长也是一项极具研究价值的课题,由于材料的Rayleigh散射与光波长的四次方成反比,采用3~5 μm 作为工作波长可以有效降低光纤损耗,增加无中继通信的距离。
五、 带间级联激光器的技术挑战和竞争对手
1) 自身的挑战
到今年,带间级联激光器已经提出了20年的时间,但它发展的还不足够成熟,还有许多技术需要攻克,如下几方面:
1. 在使用分子束外延法时非常精确地控制有源区的量子阱层宽。因为波长
偏移Δλ跟波长的平方和转换能量的差值ΔE成正比(Δλ∝λ2 ΔE ),对比近红外波长光谱,在中红外光谱区很小的能量改变会导致很大的波长偏移。比如对于λ=3.3µm,如果ΔE=1meV,Δλ≈8.8nm。在Sb基的ICL,如果有源区的量子阱层厚改变1Å,相应的能量偏移ΔE要大于10meV,导致波长偏移Δλ大于88nm,因而使得激光的波长大幅度偏移目标分子的吸收线,从而激光器探测功能失效。因此在使用分子束外延法生长时,量子阱的厚度必须控制在亚Å的精度(平均单原子层的厚度大约3Å)。
2. 带间级联激光器的阈值电流密度仍然很高,工作温度还有待提高,需要更进
一步的研究和发展才能达到理论值。首先是波导的设计,波导必须能够有效地光膜,表现出很低的光损耗,并能有效地将载流子从电极传输到级联区。其次是俄歇复合的,俄歇复合对第二型的ICL的工作性能影响非常大,俄歇复合过程需要深入研究才能改善器件的性能。
3. 对于分布反馈激光器的光栅的制造,必须要求分布反馈光栅周期在亚纳米的
精度,来实现目标波长在和最大连续波工作温度相差10K的很窄的温度范围内。对于分布反馈激光器,波长本质上是由有效折射率𝑛eff和光栅的周期Λ,公式是λ=2𝑛effΛ。在中红外(3~5µm)激光器,𝑛eff~3.4,Λ~500nm。折射系数对温度的依赖波长随温度变化率T,𝑑λ⁄𝑑T~0.2−0.3nm/K,特别是中红外激光器[13],因此在允许的工作温度的10K范围内,λ可以最大范围是3nm。但是如果光栅的周期ΔΛ=1nm,波长偏移大约7nm,已经超过波长的最大调谐范围。这个对分布反馈光栅的刻写要在亚纳米的精度是一个很严格的要求。
虽然这些都是ICL的挑战或不足,但其中有研究人员发现在某些方面这些
14
不足是可以利用的,如重庆大学的温志渝等[14],提出利用量子级联激光器的自加热效应引起的波长的漂移,可以对光谱扫描,以用于对气体或其他物质的检测,这一点ICL也完全可是应用。
2) 与带间级联激光器竞争的技术
ICL的特点是输出较宽的中红外光谱,目前获得中红外激光的方法有间接方法和直接方法[15]中间接方法包括:
(1) CO2激光器的倍频及差频输出,
(2)利用非线性红外晶体采用非线性频率变换或光学参量振荡技术将其它波段激光调谐到中红外波段。
直接方法包括:
(1)以氟化氘等为介质的化学激光器,
(2)以AlGaAsSb,InGaAsSb,InAs/(In)GaSb 等锑化物窄禁带半导体、过渡金属离子掺杂的Ⅱ–Ⅵ族半导作的中红外激光器,
(3)近红外半导体激光泵浦的稀土离子或过渡金属离子掺杂的玻璃、晶体的光纤激光器。
由此看出,在中红外波段,激光源的竞争还是很激烈的,但ICL凭借着自身的小巧、全固化、电致发光、高效等优点,地位不可取代。
六、 致谢
感谢王老师这个学期为我们开设半导体这门课,王老师儒雅,幽默,随和,
谦虚的做人和教学风格,给我们留下了深刻的印象。感谢助教老师和光机所里的师兄师姐,他们帮我们下载了很多文献。感谢其他小组的成员,和他们一起愉快的交流,让我们学到了很多我们不熟悉的领域。最后,还要感谢我们自己,感谢我们这个小团体一起看文献,一起讨论,一起写论文的点点滴滴。
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